Der Abbau organischer Stoffe führt zu einer Anreicherung organischer Schadstoffe in Hadal-Sedimenten

Nature Communications Band 14, Artikelnummer: 2012 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Verlagerung persistenter organischer Schadstoffe (POPs) wie polychlorierter Biphenyle (PCBs) in Tiefseesedimenten trägt zu 60 % ihrer historischen Emissionen bei. Allerdings gibt es kaum empirische Daten zu ihrem Vorkommen in der Tiefsee. Schätzungen zur POP-Senke in der Tiefsee sind daher unsicher. Hadal-Gräben, die den tiefsten Teil des Ozeans darstellen, sind Hotspots für die Einlagerung und Zersetzung von organischem Kohlenstoff. POPs verteilen sich günstig in organischen Kohlenstoff, sodass Gräben wahrscheinlich bedeutende Senken für Schadstoffe darstellen. Hier zeigen wir, dass PCB sowohl in Hadal- (7720–8085 m) als auch in Nicht-Hadal-Sedimenten (2560–4050 m) im Atacama-Graben vorkommen. Die auf das Sedimenttrockengewicht normierten PCB-Konzentrationen waren an allen Standorten ähnlich, während die auf den organischen Sedimentkohlenstoff normierten PCB-Konzentrationen exponentiell anstiegen, da der inerte organische Kohlenstoffanteil des Sediments in degradierten Hadalsedimenten zunahm. Wir vermuten, dass die einzigartige Ablagerungsdynamik und der erhöhte Umsatz von organischem Kohlenstoff in Hadal-Gräben die POP-Konzentrationen an den tiefsten Stellen der Erde erhöhen.

Vom Menschen verursachte persistente organische Schadstoffe (POPs) kommen überall auf der Erde vor, auch in den tiefen Ozeanen1,2,3,4,5. Diese gefährlichen Stoffe verfügen über physikalisch-chemische Eigenschaften, die dazu führen, dass sie in der Umwelt beständig sind und über große Entfernungen transportiert werden6. POPs haben daher das Potenzial, Meereslebewesen weit entfernt von ihren Quellen zu schädigen, auch lange nachdem ihre Verwendung verboten und die Primäremissionen eingestellt wurden. Beispielsweise wurden die weltweiten Emissionen der Industriechemikalien polychlorierte Biphenyle (PCB) durch deren Verbot Mitte der 1970er Jahre deutlich reduziert7. Dennoch wurde kürzlich nachgewiesen, dass PCBs die Fortpflanzung und Lebensfähigkeit von mehr als 50 % der Schwertwalpopulationen weltweit gefährden – fast fünf Jahrzehnte nachdem der Einsatz und die Emissionen ihren Höhepunkt erreichten8. Es ist bekannt, dass PCB sowohl bei Menschen als auch bei Tieren schwerwiegende gesundheitliche Auswirkungen haben können. Sie schädigen das Fortpflanzungs- und Immunsystem und sind krebserregend (Stockholmer Übereinkommen). PCBs reichern sich an und können dadurch bei Verbrauchern an der Spitze des Nahrungsnetzes, einschließlich Menschen, schädliche Konzentrationen erreichen.

Die meisten POPs sind in Wasser schlecht löslich und verteilen sich günstig in organischen Kohlenstoff in der Wassersäule. Beispielsweise werden PCBs etwa 1.000.000-fach konzentriert, wenn sie vom Wasser in das Phytoplankton übergehen9. Die biologische Pumpe erleichtert den vertikalen Export von POPs, die an Partikeln sorbiert sind, von der Meeresoberfläche in Tiefwasserschichten und schließlich zur benthischen Ablagerung10. Vertikale Profile von POPs in der Wassersäule des Arktischen Ozeans zeigten steigende Konzentrationen mit der Tiefe als Folge des Transports mit sinkenden Partikeln in Kombination mit langen Verweilzeiten der arktischen Tiefwasserschichten1,11. Andere im Atlantischen und Indischen Ozean bis zu einer Tiefe von 3000 m durchgeführten Studien3,12 kamen zu dem Schluss, dass Meeresströmungen eine wichtige Rolle beim Transport von POPs in tiefere Wasserschichten spielen können. Die Tiefsee gilt als bedeutende Senke für POPs10, und die Einlagerung von PCBs in Meeressedimenten entspricht schätzungsweise 60 % der kumulierten Emissionen seit Beginn ihrer Produktion in den 1930er Jahren2. Allerdings basieren diese Einschätzungen auf einer sehr begrenzten Anzahl von Messungen in der Tiefsee und es liegen kaum empirische Daten zum Vorkommen von POPs in Sedimenten aus der Tiefsee vor.

Hadal-Gräben stellen den tiefsten Teil des globalen Ozeans dar, der sich von 6 bis 11 km Tiefe erstreckt und eine Fläche von 3,44 × 106 km2 bedeckt, was etwa 1 % des Meeresbodens entspricht13. Die Grabensysteme dienen als Sammler für organisches Material. Dieser Prozess wird durch die durch die Gezeiten verursachte interne Seiche14 und die gravitationsbedingte Sedimentverdrängung 15 am Hang erleichtert. Abgesehen vom kontinuierlicheren Materialtransport abwärts kann es entlang der Grabenachse zu deutlichen plötzlichen Verschiebungen großer Mengen zuvor abgelagerten Materials kommen, die typischerweise durch Erdbeben verursacht werden. Detaillierte Untersuchungen von 210Pbex-Profilen (Gammastrahlenspektrometrie von überschüssigem 210Pb) haben gezeigt, dass solche „Massenverschwendung“-Ereignisse erheblich zur Materialablagerung im Atacama-Graben beitragen15. Hadal-Sedimente beherbergen eine hohe Fülle an mikrobiellem Leben, das unter dem extremen hydrostatischen Druck gedeiht16,17,18, und es wurde festgestellt, dass sie im Vergleich zu angrenzenden Abgrundsedimenten höhere Abbauraten von organischem Kohlenstoff unterstützen, und die Raten skalieren oft mit den Werten, die an Kontinentalhängen und -rändern anzutreffen sind19 ,20. Allerdings schwanken die Kohlenstoffmineralisierungsraten im Hadal erheblich innerhalb und zwischen Grabensystemen, abhängig von i) der Produktion von Oberflächenmeeren19, ii) lokalen Bathymetrie- und hydrografischen Bedingungen, die das ablagernde Material fokussieren oder abscheiden können14 und iii) dem Auftreten seltener Massenverschwendungsereignisse, bei denen Relikte, aber auch frische, verlagert werden labiles organisches Material zur Grabenachse19,21.

Daten zum Vorkommen von POPs in Hadalsedimenten sind rar. Die beiden vorhandenen Umfragen in der von Experten begutachteten Literatur berichten entweder über „Nicht-Erkennungen“4 oder über insgesamt überraschend hohe und unterschiedliche Konzentrationen von POPs22. Darüber hinaus enthält das letztgenannte Beispiel ungeklärte relative Beiträge einzelner PCB-Kongenere22. Dieser Vorbehalt wird deutlich, wenn man den relativen Beitrag einzelner PCB-Kongenere in einer Umweltprobe mit ihrem Beitrag in kommerziellen PCB-Mischungen vergleicht23,24 (Aroclor), die die PCB-Quelle in der Umwelt darstellen. Beispielsweise beträgt der maximale Anteil von PCB#60 in Aroclor-Mischungen <3 %; Dennoch wurde berichtet, dass sein relativer Beitrag im Marianengraben bis zu 65 % beträgt22. Ebenso wurde berichtet, dass PCB#169 in der gleichen Hadal-Umgebung eine ziemlich hohe Konzentration aufwies (bis zu 2 % des gesamten PCB-Pools), obwohl es in Aroclor-Mischungen nicht vorkam23,24. Weitere Studien zum Vorkommen von POPs in Hadalsedimenten aus dem Marianengraben wären wertvoll, um frühere Berichte besser zu verstehen.

Zwei frühere Studien belegen hohe POP-Konzentrationen in fressenden benthischen Amphipoden, die aus Hadalsedimenten (Mariana-, Mussau-, New Britain- und Kermadec-Gräben) gesammelt wurden, wobei die Konzentrationen mit denen in kontaminierten Gebieten vergleichbar sind (die sieben Indikator-PCBs: 147–905 ng g−1). Trockengewicht im Mariana und 18–43 ng g-1 Trockengewicht im Kermadec-Graben4,5 und 103–678 ng g-1 Lipidgewicht im Mariana und 7 bis 65 ng g-1 Lipidgewicht im Mussau und New Britische Schützengräben6). Im Sediment der Mariana-, Mussau- und New Britain-Gräben wurden von Cui et al.4 keine POPs nachgewiesen, und in der Studie von Jamieson et al. wurden keine Sedimentanalysen durchgeführt5. Jüngste Entdeckungen haben ergeben, dass Hadal-Grabenregionen benthische Quecksilberakkumulationsraten beherbergen, die 30- bis 60-mal höher sind als im Tiefseedurchschnitt25,26, und erhöhte Arsenkonzentrationen27. Daher erfordern die begrenzten vorhandenen Daten mehr Forschung zur Rolle von Grabensedimenten als globale Senken für Schadstoffe.

Hier verwendeten wir hochempfindliche und selektive Tandem-Massenspektrometrie, um Datensätze zu PCB-Konzentrationen in Sedimenten zu erhalten, die unterhalb von 6000 m Tiefe gesammelt wurden, und um zu zeigen, dass die Konzentrationen einzelner PCB-Kongenere im Atacama-Graben im Bereich des Trockengewichts (dwt) von pg g−1 liegen . Unsere Ergebnisse legen nahe, dass die einzigartige Ablagerungsdynamik in Hadal-Gräben und der erhöhte Umsatz von organischem Kohlenstoff zu erhöhten POP-Sedimentkonzentrationen beitragen. Wir gehen davon aus, dass diese Beobachtung eine Folge der erhöhten PCB-Konzentration während des Abbaus von organischem Kohlenstoff ist und möglicherweise auf die erhöhte Sorptionskapazität der abgebauten organischen Substanz zurückzuführen ist.

Wir analysierten PCBs aus Oberflächensedimenten (0–10 cm), die mit Schubkernen an fünf Standorten in der Atacama-Grabenregion in Tiefen gesammelt wurden, die von Bathyal-Standorten in 2500 m bis zu Hadal-Tiefen von mehr als 8000 m reichten (Abb. 1; Tabelle 1). Der Atacama-Graben entsteht durch die Subduktion der Nazca-Platte unter die Kontinentalplatte Südamerikas. Es erstreckt sich etwa 4200 km vor der Küste Perus und Chiles und hat eine maximale Tiefe von ca. 8000 m (23°36,79'S; 71°34,73'W13). Der Graben befindet sich in der Nähe einer Region mit starkem Auftrieb, die zu einer hohen Produktivität der Ozeane an der Oberfläche führt. Folglich zeichnet sich der Graben durch relativ hohe Sedimentakkumulationsraten mit Werten entlang der Grabenachse im Bereich von 0,29 bis 0,79 cm y−1 und Massenakkumulationsraten von organischem Kohlenstoff von 1,1 bis 5,3 g C m−2 y−1 aus 15. Die Intensität Die Ablagerung von Material wird durch Hangabwärtsfokussierung und seismisch verursachte Massenverschwendungsereignisse erleichtert. Die Analyse stabiler Kohlenstoffisotope legt nahe, dass die Ablagerung von organischem Material marinen Ursprungs durch terrigene Quellen ergänzt wird, möglicherweise durch Abflüsse im Süden und windbedingte Ablagerungen im Norden28.

Der Breitengradabstand zwischen 20°S und 24,5°S beträgt 500 km. Die Karte wird mit dem GEBCO_2022 Grid-Datensatz48 gezeichnet.

Von jedem Standort wurden fünf Sedimentschichten von jeweils 20 mm analysiert. PCB sind hydrophobe Chemikalien mit einer hohen Tendenz zur Adsorption an organischem Kohlenstoff. Die Qualität und Quantität des organischen Kohlenstoffs in den Sedimentproben trägt daher zum Verständnis des Umweltverbleibs dieser Stoffe bei. Die Sedimentproben wurden auf ihren Gesamtgehalt an organischem Kohlenstoff (TOC) analysiert und die Konzentrationen labiler Protokohlenwasserstoffe (S1; mg HC g−1 Sediment) wurden gemessen, um die Abbaubarkeit des TOC zu beurteilen (Ergänzungstabelle 1). Der Anteil des inerten TOC-Anteils wurde berechnet. Die Sedimentationsraten pro Sedimentprobe und pro Standort wurden mithilfe der Gammastrahlenspektrometrie von überschüssigem 210Pb (210Pbex)15 geschätzt. Diese Analysemethode nutzt den Zerfall von 210Pbex (Halbwertszeit von 22,3 Jahren) als Indikator für die Sedimentvermischung und -ablagerung während der letzten ~120 Jahre. Vertikal konstante Werte weisen typischerweise auf Vermischungsereignisse hin, die entweder durch seismische Aktivität oder Bioturbation hervorgerufen werden, während ein exponentieller Rückgang in tieferen Sedimentschichten typischerweise stabile und konstante Ablagerungsraten widerspiegelt15. Die Erkenntnisse liefern wichtige Informationen über Wege und Chronologie abgelagerter Sedimentschichten. Genauere Einzelheiten zur Materialablagerung und zum Umsatz von organischem Kohlenstoff in der Atacama-Grabenregion finden Sie an anderer Stelle15,19. Kurz gesagt, die benthische Mineralisierung wurde von aerober Mineralisierung dominiert und die Grundwasserkonzentrationen von O2 und NO3 waren entlang der Grabenachse ähnlich. Darüber hinaus war die O2-Eindringtiefe an allen Standorten im Allgemeinen ähnlich und lag zwischen 3,1 und 4,1 cm entlang der Grabenachse19,29. Die analytische chemische Methode zum Nachweis von PCBs im Sediment wurde optimiert, um die Leerwertkontamination zu minimieren, und umfasste eine Analyse mit einem GC-MS/MS, wobei 1–2 Qualifiziererionen für jedes PCB-Kongener verwendet wurden, um die Genauigkeit zu erhöhen und falsch-positive Erkennungen zu minimieren. Wir fanden PCBs im Sediment an allen Standorten in allen 50 Sedimentschichten.

Die beobachteten Konzentrationen von neun PCB-Kongeneren im Oberflächensediment (obere 20 mm) lagen zwischen 0,72 und 41,2 pg g−1 dwt. Vier der sieben vom Internationalen Rat für Meeresforschung (ICES) verwendeten Indikator-PCBs wurden gefunden (Nr. 118, Nr. 138, Nr. 153, Nr. 180) und zwei davon (PCB Nr. 118 und PCB Nr. 180) umweltschädlich Allgegenwärtige PCBs werden hier zum Vergleich mit anderen Studien hervorgehoben (Daten zu allen Kongeneren verfügbar in Abb. 2 und Ergänzungstabelle 2). Die Konzentrationen von PCB#118 lagen zwischen 1,5 und 2,5 pg g-1 dwt und PCB#180 zwischen 1,8 und 5,5 pg g-1 dwt. Die PCB-Konzentrationen in den Atacama-Sedimenten sind vergleichbar oder niedriger als die zuvor aus dem Marianengraben gemeldeten (PCB#118 0–13 pg g−1 dwt; PCB#180 0–19,3 pg g−1 dwt). Die aus dem Marianengraben gemeldeten Konzentrationen mehrerer anderer PCB-Kongenere waren überraschend hoch, und die Autoren dieser Studie kamen zu dem Schluss, dass die Konzentrationen „weitaus höher waren als die zuvor in Meeressedimenten aus geringeren Tiefen gemessenen“22. Die hier gemeldeten PCB-Konzentrationen sind niedriger als diejenigen, die aus Oberflächensedimenten aus arktischen Schelfmeeren gemeldet wurden (0 bis 50 mm; PCB#118 2–64 pg g−1 dwt; PCB#180 1–41 pg g−1 dwt)30 ,31. PCBs wurden hauptsächlich im Norden zwischen 30°N und 60°N7 hergestellt und verwendet. PCB-Emissionen traten daher hauptsächlich auf der Nordhalbkugel auf. Diese Verbindungen sind halbflüchtig und können durch die Atmosphäre, durch Flüsse und Meeresströmungen transportiert werden. Durch den sogenannten Grasshopper- und Kaltkondensationseffekt werden PCBs in die Arktis transportiert und aufgrund des Einflusses niedriger Temperaturen auf die Mobilität dieser Chemikalien zu einem großen Teil dort gehalten32. Daher ist davon auszugehen, dass die PCB-Konzentration in der Arktis höher ist als in abgelegenen Gebieten der südlichen Hemisphäre. Deng et al.33 analysierten PCBs in Sedimenten, die in der Antarktis (154–3240 m Tiefe) und im Südchinesischen Meer (1380–4000 m Tiefe) gesammelt wurden. PCB Nr. 180 war in dieser Studie nicht enthalten, aber für PCB Nr. 118 (koeluierend mit PCB Nr. 106 und Nr. 108) wurden Konzentrationen von 160–280 pg g-1 dwt in der Antarktis und 20–40 pg g-1 dwt gemeldet im Südchinesischen Meer, also 1–2 Größenordnungen höher als unsere Beobachtungen im Atacama-Graben. Die nachgewiesenen PCB-Konzentrationen im Atacama-Graben sind 300–1500-fach niedriger im Vergleich zu denen, die in stark betroffenen Meeresgebieten wie der Ostsee gemessen wurden34,35, was im Gegensatz zu früheren Beobachtungen von PCB-Konzentrationen in Hadal-Amphipoden steht4,5. Dennoch sind die Erkenntnisse über persistente, giftige und bioakkumulierende künstliche Chemikalien in einigen der tiefsten und vermutlich isoliertesten Regionen des globalen Ozeans bemerkenswert.

Sternchen und Kreise zeigen an, dass Peaks nicht integriert werden können bzw. Konzentrationen unterhalb der Nachweisgrenze liegen. Die Pfeile geben die ungefähre Sedimenttiefe an, die der Zeit entspricht, in der die weltweiten PCB-Emissionen Mitte der 1970er Jahre ihren Höhepunkt erreichten. Die Kernmischung im Oberflächensediment wird vermutlich durch Bioturbation und physikalische Mischung vermittelt.

An allen fünf Probenahmestellen wurden die höchsten PCB-Konzentrationen im Oberflächensediment (obere 20 mm) beobachtet, wobei die Konzentration im Allgemeinen mit der Sedimenttiefe abnahm (Abb. 2). Das Oberflächensediment an den beiden flachsten Standorten (Atacama 1, Atacama 9) kann durch Bioturbation beeinträchtigt sein (siehe ergänzende Abbildung 1 für ein Foto des Sedimentkerns)15. Während größere bioturbierende Infauna in Hadal-Sedimenten selten vorkam, wie aus der deutlichen Schichtung in der ergänzenden Abbildung 1 hervorgeht, könnte Epifauna wie aasfressende Amphipoden und Holothurien dennoch zur Vermischung der Oberflächenschichten beitragen 15 . Darüber hinaus weisen Hadal-Umgebungen eine komplexe Ablagerungsdynamik mit anhaltendem Materialtransport bergab in Richtung der Grabenachse und seltenen Massenverschwendungsereignissen auf, die große Materialmengen von den Hängen zur Grabenachse verlagern21,36. Basierend auf der 210Pbex-Datierung sollten die oberen 100 mm des Materials etwa in den letzten 65–300 Jahren abgelagert worden sein (Tabelle 1).

Der Nachweis von PCB in den tiefsten analysierten Sedimentschichten an mehreren Standorten ist ein Zeichen für eine Sedimentvermischung, da PCB nicht in Sedimenten vorhanden sein können, die Jahrzehnte vor Beginn der industriellen Produktion von PCB (in den 1930er Jahren) abgelagert wurden. Unsere Erkenntnisse über allgemein höhere Konzentrationen in den obersten Sedimentschichten müssen daher möglicherweise mit Vorsicht interpretiert werden. Unsere Beobachtungen steigender Konzentrationen in Richtung der Oberflächensedimentschichten stehen jedoch im Gegensatz zu den häufig gemeldeten Spitzenkonzentrationen von POPs in Sedimentschichten, die in den 1980er bis 1990er Jahren abgelagert wurden34,37 (Abb. 2). Bei PCBs wurden die weltweiten Emissionen Mitte der 1970er Jahre erheblich reduziert7, woraufhin in den 1990er Jahren die weltweite Produktion von PCBs eingestellt wurde. Wenn dies in zukünftigen Studien bestätigt wird, könnte die Beobachtung allgemein steigender PCB-Konzentrationen in Richtung der Sedimentoberfläche darauf hindeuten, dass die Sedimentkonzentrationen in diesem abgelegenen Gebiet noch nicht ihren Höhepunkt erreicht haben, was wichtige Auswirkungen auf die Ausbreitungszeit der POP-Ablagerung in Gräben hat.

In der flachen und kontaminierten Ostsee (Wassertiefe ≤ 459 m) erreichten die PCB-Sedimentkonzentrationen in Küstengebieten Ende der 1970er Jahre ihren Höhepunkt, während Offshore-Bereiche etwa 15 Jahre später Spitzenkonzentrationen aufwiesen34, vermutlich aufgrund interner Transportprozesse. Daten zu PCBs in datierten Sedimentkernen aus der südlichen Hemisphäre sind rar. Die verfügbaren Daten aus flachen Süßwassersystemen in Mexiko38 und Tansania39 zeigen jedoch, dass sich die zeitlichen Trends der PCBs von den aus dem Norden gemeldeten unterscheiden. Der tansanische Kern wies Anfang der 2000er Jahre eine Spitzenkonzentration von PCB im Sediment auf, gefolgt von einem deutlichen Rückgang und in den letzten Jahren einem starken Konzentrationsanstieg. Zu den möglichen Erklärungen zählen sekundäre Quellen wie die Freisetzung PCB-haltiger Elektronikschrotte, die zu den steigenden PCB-Konzentrationen im letzten Jahrzehnt beigetragen haben39. In den beiden mexikanischen Sedimentkernen ähnelten die Zeittrends denen, die wir in der Atacama beobachteten. Seit den 1970er Jahren wurden keine Spitzenkonzentrationen mehr festgestellt, aber die PCB-Konzentrationen stiegen seit den 1990er Jahren in einem der Kerne und im letzten Jahrzehnt im anderen Kern38. In den Hadal-Atacama-Standorten (>6000 m Tiefe) waren die Sedimentationsraten niedrig (0,43–1,53 mm Jahr−1;15), was bedeutet, dass im Durchschnitt 20 mm Sedimentschicht 27–69 Jahren entsprachen. Es ist daher möglich, dass Spitzenkonzentrationen, die Ende der 1990er bis Anfang der 2000er Jahre auftraten, aufgrund der geringen Zeitauflösung der 20-mm-Proben nicht in den unterirdischen Atacama-Sedimentschichten nachgewiesen wurden. Es ist auch möglich, dass die Konzentrationen in diesem abgelegenen Gebiet noch nicht ihren Höhepunkt erreicht haben oder dass Massenabfallereignisse oder Bioturbationen den Effekt der sinkenden PCB-Emissionen im Grabenbereich verschleiern. Zukünftige Studien sind erforderlich, um die Konzentrationen von PCB und anderen Alt-POPs in Sedimentkernen aus der Tiefsee weiter zu untersuchen. Wenn POPs in Tiefseesedimenten noch nicht ihre Spitzenkonzentrationen erreicht haben, wirft dies Fragen über die Zeitskala des globalen Transports von POPs auf.

Die PCB-Sedimentkonzentrationen (normalisiert auf das Trockengewicht des Sediments) in den beiden oberen Sedimentschichten (0–20 mm und 20–40 mm) waren bei Hadal (Atacama 2, 4, 6) und Nicht-Hadal (Atacama 1, 9) ähnlich. Standorte (Abb. 3).

Die Sedimentkonzentrationen in der Schicht 0–20 mm werden durch Kreise und in der Schicht 20–40 mm durch Dreiecke dargestellt. Farben von hell bis dunkel zeigen die Wassertiefe von flach bis tief an.

PCB sind hydrophobe Chemikalien (log Kow ~4–8) mit geringer Wasserlöslichkeit und verteilen sich vorzugsweise in organische Stoffe in der Umwelt. Folglich werden die PCB-Konzentrationen in der Umwelt üblicherweise auf Basis des organischen Kohlenstoffs (pg g−1 OC) ausgedrückt. Die Normalisierung der PCB-Konzentrationen in Atacama auf den Gehalt an organischem Kohlenstoff im Sediment zeigt ein Muster, bei dem die Nicht-Hadal-Standorte tendenziell die niedrigsten PCB-Konzentrationen aufweisen (Abb. 4).

Atacama 1, das in einer Tiefe von 2560 m am Hang des Kontinentalrandes beprobt wurde, stellt im Vergleich zu Standorten innerhalb des Grabens eine andere Umgebung dar, mit Materialkonzentration und komplexer Ablagerungsdynamik19. Hadal-Gräben, einschließlich der Atacama-Gräben, weisen relativ hohe Umsatzraten an organischem Kohlenstoff auf19. Da sich PCB selektiv in organisches Material aufspalten, führt der Abbau von organischem Kohlenstoff zu erhöhten PCB-Konzentrationen auf organischer Kohlenstoffbasis. Es ist auch wahrscheinlich, dass sich die Qualität des organischen Kohlenstoffs als Sorptionsmittel für PCBs ändert, wenn er im Graben abgebaut wird. Während ein Teil des labilen organischen Kohlenstoffs entlang der Grabenachse erhalten bleibt15,40, nimmt der inerte Anteil der organischen Substanz des Oberflächensediments im Allgemeinen mit der Wassertiefe an den Zielstandorten zu. Es gab einen deutlichen Unterschied in den PCB-Konzentrationen der Hadal- und Nicht-Hadal-Standorte. Die PCB-Konzentrationen pro Masse organischen Kohlenstoffs, aufgetragen gegen den inerten organischen Kohlenstoffanteil, zeigen exponentielle Beziehungen (Abb. 5), was darauf hindeutet, dass die PCB-Konzentration in der Einheit organischen Kohlenstoffs exponentiell zunimmt, wenn der Anteil organischen Kohlenstoffs in den Sedimenten inerter/feuerfester wird .

Darüber hinaus zeigt der Anteil der labilen Protokohlenwasserstoffe (S1) im organischen Sedimentkohlenstoff eine umgekehrte Beziehung zum PCB-Gehalt pro organischem Kohlenstoff für die Untersuchungsstandorte (Abb. 6). Dies bestätigt die obige Feststellung, dass PCB offenbar mit der hochfeuerfesten Fraktion organischen Kohlenstoffs in den Studiensedimenten in Zusammenhang steht. PCB und andere organische Schadstoffe mit aromatischem Grundgerüst sorbieren stark an kondensierten organischen Stoffen wie Ruß und Holzkohle41. Dieser Effekt ist beispielsweise bei PAKs mit planarer Konfiguration besonders stark, wurde aber auch bei PCBs und anderen weniger planaren Verbindungen beobachtet42,43. Daher könnte die Bildung und Ansammlung der am stärksten abgebauten, feuerfesten, inerten organischen Substanzfraktion im untersuchten Grabensediment zu einer höheren Sorptionskapazität für POPs führen. Im Einklang damit beobachteten Hawthorne et al.44 anhand einer Datenbank mit mehr als 1900 Sedimentproben eine stärkere Sorption von PCBs in verwitterten Sedimenten im Vergleich zu weniger verwitterten Sedimenten. Krauss und Wilcke45 untersuchten das Vorkommen und die Sorption von PCB und PAK in Bodenfraktionen mit zunehmender Dichte. Sie fanden mit zunehmender Bodendichte abnehmende Konzentrationen sowohl von PAK als auch von PCB. Darüber hinaus waren die OC-normalisierten PAK-Konzentrationen in der schweren, stärker abgebauten Fraktion im Vergleich zu den leichteren Fraktionen signifikant höher. Dieser Effekt war bei schwereren PAKs stärker ausgeprägt, während bei PCBs kein solcher Trend beobachtet wurde. Somit wurde die Verteilung von PCBs in den verschiedenen Bodenfraktionen durch die Menge und nicht durch die Qualität der organischen Substanz bestimmt, während die schwereren PAKs auch durch die OC-Qualität beeinflusst wurden.

In den Atacama-Sedimentproben war der Bereich der physikalisch-chemischen Eigenschaften der gemessenen und qualitätsgesicherten PCB zu eng, um irgendwelche Auswirkungen der Qualität der organischen Substanz auf die Verteilung innerhalb des Grabens festzustellen. Diese Einschränkung verhinderte auch weitere Untersuchungen der Möglichkeit einer anaeroben Entchlorung hochchlorierter PCB-Kongenere in Hadal-Sedimentproben46. Wir gehen jedoch davon aus, dass unsere Ergebnisse eine Kombination aus PCBs widerspiegeln, die persistenter sind als der organische Kohlenstoff im Sediment, was zu einer Anreicherung von PCBs führt, wenn organisches Material am Grabenhang abgebaut wird und sich entlang der Grabenachse konzentriert19,20, und dass der abgebaute organische Kohlenstoff dies getan hat eine höhere Kapazität zur Absorption von POPs im Vergleich zu labilerem Kohlenstoff44.

Sedimentkerne aus Atacama wurden während der Kreuzfahrt R/V Sonne (SO261, 2018) mit einem Mehrfachkernprobenehmer47 gesammelt. Sedimentkerne wurden an Bord in Scheiben geschnitten und Sedimentproben bis zur weiteren Verarbeitung im Labor gefroren in sauberen Flaschen mit blauem Verschluss und zwischen Glas und Kunststoffdeckel befestigter Aluminiumfolie gelagert. Das Auftauen und die Unterprobenentnahme zur Kontaminationsanalyse erfolgten in einem sauberen Abzug, der zuvor auf mögliche Hintergrundkontaminationen getestet wurde, und die Proben wurden in vorgereinigten Glasgefäßen gelagert. Die 210Pbex-Konzentration in den Sedimenten wurde mit Gammastrahlenanalyse gemessen, wie von Oguri et al.15 beschrieben.

Die geochemische Messung des organischen Kohlenstoffs im Sediment wurde im Labor für Lithosphären-organischen Kohlenstoff (LOC) der Abteilung für Geowissenschaften der Universität Aarhus durchgeführt. Die Methode umfasst programmierte Temperatur, offene wasserfreie Pyrolyse und Verbrennung von ca. 50 mg trockenen Massensedimenten unter Verwendung der HAWK-Pyrolyse- und TOC-Analysatoren (Wildcat Technologies, USA). Die Konzentrationen der labilen Protokohlenwasserstoffe (S1; mg HC g−1 Sediment) wurden mit einem FID-Detektor bei einer Isotemperatur von 300 °C gemessen. Die verbleibenden Konzentrationen der Kohlenwasserstoffe und des sauerstoffhaltigen organischen Kohlenstoffs (CO und CO2), die während der Pyrolyse bei steigender Hitze (25 °C/min) von bis zu 650 °C freigesetzt werden, würden sich zum gesamten generativen organischen Kohlenstoff (GOC Gew.-%) summieren. Fraktion. Der verbleibende organische Kohlenstoff wurde im Oxidationsofen bei einer Temperatur von 800 °C verbrannt, was der verbleibenden feuerfesten, nicht generativen organischen Kohlenstofffraktion (NGOC Gew.-%) zugeschrieben wird oder in dieser Arbeit oft als „inerter organischer Kohlenstoff“ angesehen wird. Der gesamte organische Kohlenstoff (TOC Gew.-%) ist die Summe aus GOC und NGOC. Die analytische Genauigkeit und Präzision wurden mithilfe des WT2-Standards (Wildcat Technologies, USA) überwacht.

Sedimentproben wurden vor der Extraktion durch Mischen mit Natriumsulfat (Na2SO4) getrocknet. Zur Extraktion wurden 3–16 g trockenes Sediment in Accelerated Solvent Extraction (ASE)-Zellen eingewogen und 20 µL einer PCB-Ersatzstandardlösung in Isooctan (100 pg µL−1 der 13C-markierten Kongenere #28, #52, # 101, #118, #138, #153 und #180) hinzugefügt. Um die Extraktionseffizienz zu verbessern, wurden die Extraktionszellen mit Kieselgur aufgefüllt. Die Extraktion wurde mit Aceton:n-Hexan (1:1, V/V) bei 100 °C über zwei Zyklen durchgeführt und ergab ca. 60 ml Extrakt aus jeder Zelle, der dann nahezu zur Trockene eingedampft und gegen reines n-Hexan ausgetauscht wurde. Ein abschließender zweistufiger Reinigungsprozess bestand aus einer Behandlung mit Schwefelsäure und aktiviertem Kupfer, um organische Matrixkomponenten und elementaren Schwefel zu entfernen. Vor der GC-MS/MS-Analyse wurde jeder Probe eine Wiederherstellungsstandardlösung mit (13C-PCBs #111) zugesetzt.

Aufgrund der zu erwartenden niedrigen Konzentrationen wurde eine großvolumige Injektionsmethode verwendet. Kurz gesagt, 10 µL Probe wurden in einen programmierbaren Temperaturverdampfungseinlass (PTV) injiziert, wo das überschüssige Lösungsmittel vor der Injektion in die Säule bei niedrigen Temperaturen verdampft wurde. Jedes Kongener wurde mit mindestens zwei Übergängen im MS/MS-Detektor analysiert (Ergänzungstabelle 3). Die Daten wurden anhand des Übergangions mit dem stärksten Signal jedes Analyten unter Verwendung einer internen Standardmethode quantifiziert. Zur Qualifizierung jedes Analyten wurden ein bis zwei sekundäre Übergänge verwendet. Die gekennzeichneten PCB-Standards wurden jedem Analyten basierend auf dem Chlorierungsgrad zugeordnet (Ergänzungstabelle 4).

Parallel zu jeder Sedimentprobencharge wurden Leerproben entnommen, um mögliche Kontaminationen während der Trocknung, Extraktion, Reinigung und Analyse zu berücksichtigen. Die Nachweisgrenzen der kongenerspezifischen Methode wurden als Durchschnitt der chargenspezifischen Mengen in den Blindproben plus drei Standardabweichungen berechnet. Für Proben ohne messbare Werte in Blindproben wurden die Nachweisgrenzen der Methode (Ergänzungstabelle 5) basierend auf dem Signal-Rausch-Verhältnis (Peakhöhe 6×/10× über dem Rauschen) bestimmt. Die Wiederfindungen nach internem Standard wurden anhand des Verhältnisses der Reaktionen jedes einzelnen Ersatzkongeners und des Wiederfindungsstandards (13C-PCBs#111) berechnet. Zum Vergleich wurde ein Referenzmix bestehend aus Ersatz- und Wiederfindungsstandards verwendet (siehe Ergänzungstabelle 4 für einzelne Wiederfindungen jedes Kongeners). Unsere Methodenvalidierung zeigte eine geringe Wiederfindung/Präzision für leichtere PCBs. Diese Kongenere (

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seiner ergänzenden Informationsdatei enthalten.

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Die Proben wurden während der Kreuzfahrten der R/V Sonne, Kreuzfahrt SO261, vergeben an Frank Wenzöfer, Matthias Zabel und Ronnie N. Glud, entnommen. Wir danken dem Kapitän und der Besatzung für die hervorragende Unterstützung bei der Gewinnung der Proben. Die finanzielle Unterstützung erfolgte durch den HADES-ERC Advanced Grant „Benthic diagenesis and microbiology of hadal Trenches“ Nr. 669947 und den Zuschuss der Danish National Research Foundation DNRF145 (Danish Centre for Hadal Research). SB wurde vom schwedischen Forschungsrat Formas unterstützt (Fördernummer: 2017-01513). Zusätzliche finanzielle Unterstützung kommt vom Department of Environmental Science der Universität Stockholm.

Open-Access-Finanzierung durch die Universität Stockholm.

Abteilung für Umweltwissenschaften, Universität Stockholm, Stockholm, Schweden

Anna Sobek, Sebastian Abel, Zhe Li & Gisela Horlitz

Gruppe „Lithosphärischer organischer Kohlenstoff“ (LOC), Abteilung für Geowissenschaften, Universität Aarhus, Aarhus, Dänemark

Hamed Sanei & Arka Rudra

Abteilung für Meereswissenschaften, Universität Göteborg, Göteborg, Schweden

Stephen Bonaglia

HADAL und Nordcee, Fachbereich Biologie, Universität Süddänemark, Odense, Dänemark

Kazumasa Oguri & Ronnie N. Glud

Forschungsinstitut für globale Veränderungen, Japan Agency for Marine-Earth Science and Technology, Yokosuka, Japan

Kazumasa Oguri

Danish Institute for Advanced Study (DIAS), Universität Süddänemark, Odense, Dänemark

Ronnie N. Glud

Abteilung für Meeres- und Umweltwissenschaften, Universität für Meereswissenschaften und -technologie Tokio, Tokio, Japan

Ronnie N. Glud

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AS, SB und RNG haben das Projekt entworfen. RNG organisierte die Expedition und führte die Sedimentprobenentnahme durch. AS, SA, ZL und GH planten und führten die chemischen Analysen durch. HS, RNG und AR planten und führten die Analysen des organischen Kohlenstoffs durch. KO und RNG beprobten und führten die Untersuchungen zur Sedimentchronologie durch. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und ihre Implikationen. AS hat das Manuskript mit Beiträgen aller Autoren verfasst.

Korrespondenz mit Anna Sobek.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Edmond Sanganyado und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Sobek, A., Abel, S., Sanei, H. et al. Der Abbau organischer Stoffe führt zu einer Anreicherung organischer Schadstoffe in Hadal-Sedimenten. Nat Commun 14, 2012 (2023). https://doi.org/10.1038/s41467-023-37718-z

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Eingegangen: 17. November 2022

Angenommen: 28. März 2023

Veröffentlicht: 10. April 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-37718-z

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Der Abbau organischer Stoffe führt zu einer Anreicherung organischer Schadstoffe in Hadal-Sedimenten