Alle organischen Homojunction PEDOT:PSS p

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 12485 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Es ist allgemein bekannt, dass Poly(3,4-ethylendioxythiophen)-poly(styrolsulfonat) (PEDOT:PSS) nur ein p-Typ-Material ist und daher eine Herausforderung bei der Herstellung aller PEDOT:PSS-basierten pn-Geräte besteht. Hier stellen wir zum ersten Mal ein neues Homojunction-pn-Diodengerät vor, das ausschließlich auf PEDOT:PSS-Dünnfilmen basiert. Die Diode zeigt ein nichtlineares I–V-Verhalten mit einem Gleichrichtungsverhältnis von 3 und einer Einschaltspannung ~ 1,4 V.

Leitfähiges Poly(3,4-ethylendioxythiophen)-poly(styrolsulfonat)-Polymer (PEDOT:PSS) wird aufgrund seiner hohen optischen Transparenz, insbesondere in der, typischerweise als p-Typ-Lochtransportmaterial in Polymersolarzellen und Heteroübergang-Schottky-Dioden verwendet sichtbares Licht1,2. Allerdings muss die elektrische Leitfähigkeit von reinem p-PEDOT:PSS aufgrund seiner natürlichen Kern-Schale-Struktur verbessert werden. Es ist allgemein bekannt, dass die Körner von PEDOT:PSS typischerweise vom elektrisch isolierenden PSS3 umgeben sind. Frühere Arbeiten diskutierten eine mögliche Verbesserung der p-PEDOT:PSS-Leitfähigkeit beispielsweise durch organische Lösungsmittel4. Nur sehr wenige Arbeiten berichteten über die Entwicklung von PEDOT:PSS-Filmen vom n-Typ5,6,7, selbst mit begrenztem Erfolg bei der Verwendung von n-PEDOT:PSS in effizienten Homojunction-Geräten wie einer einfachen pn-Diode. Beispielsweise verwendeten Lu et al. mit Isopropanol behandeltes PEDOT:PSS als n-Typ-Schicht in einem Heteroübergangsgerät mit p-(P3HT:PCBM) BHJ-PSC-Material8. Außerdem erhielten Chen et al. n-PEDOT:PSS durch Schleuderbeschichten der p-PEDOT:PSS-Schicht mit PEIE-Lösungsmittel9. Andererseits wandelten Kim et al. p-PEDOT:PSS-Filme in n-Typ-Filme um, um als thermoelektrische Materialien zu fungieren, indem sie p-PEDOT:PSS einfach mit 40 Gew.-% CuCl210 behandelten.

Auch Sami et al. stellten eine Dünnschichtsolarzelle auf Basis einer n-PEDOT:PSS/p-CuInGaSe2-Heterostruktur her. Alle diese Arbeiten lieferten jedoch keine Informationen über die physikalischen Eigenschaften der resultierenden n-PEDOT:PSS-Schicht oder die Gründe für die PEDOT:PSS-Umwandlung vom p- in den n-Typ oder die Möglichkeit, alle PEDOT:PSS-Homojunction-Geräte herzustellen. Hier berichten wir über Einzelheiten des Umwandlungsprozesses von p-PEDOT:PSS zu n-PEDOT:PSS, bei dem Isopropanol als Lösungsmittel für diese Umwandlung verwendet wurde und einen großen Einfluss auf die physikalischen Eigenschaften der resultierenden n-PEDOT:PSS-Schicht hatte. Wichtig ist, dass das entwickelte n-PEDOT:PSS in einer neuen Homojunction-Diodenstruktur aus FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu verwendet wurde, wobei ausschließlich p- und n-Typ-PEDOT-Dünnschichten verwendet wurden.

PEDOT:PSS mit einer Konzentration von 1,1 % in H2O (Modellnummer: 739324) und Isopropanolalkohol (ISO) (99,5 %, extratrocken) wurden von Sigma-Aldrich bezogen und ohne weitere Reinigung direkt verwendet. PEDOT:PSS-Dünnfilme wurden wie folgt hergestellt: 1 ml PEDOT:PSS-Lösung wurde mit 1 ml ISO (v:v) unter Rühren bei 55 °C gemischt. Danach wurde die resultierende Mischung (d. h. PEDOT:PSS/ISO) 2 Minuten lang bei 120 °C unter Verwendung eines Filmapplikators mit einer Geschwindigkeit von 7 mm/s (Modell) auf ein gereinigtes Glassubstrat (1 cm2 × 1 cm2) aufgetragen COATMASTER 510XL). Der erhaltene PEDOT:PSS/ISO-Film wurde 10 Minuten lang bei 120 °C getempert und ausgehärtet. Um die PEDOT:PSS-Homojunction-Diode herzustellen, wurde die Struktur von FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu wie folgt hergestellt: (1) Abscheiden von 20 μl reiner PEDOT:PSS-Lösung auf dem FTO-Substrat bei 120 ° C. Anschließend wurde der Film 5 Minuten lang unter N2-Atmosphäre trocknen gelassen; Abschließend wurde der erhaltene Film 10 Minuten lang bei 120 °C in einem Vakuumofen getempert. (2) 20 μl PEDOT:PSS-Lösung, gemischt mit ISO in einem Volumenverhältnis (1:1) (v:v), wurden auf der p-pristine p-PEDOT:PSS-Schicht unter Verwendung des gleichen Trocknungsverfahrens abgeschieden und Glühen. Schließlich wurde ein ohmscher Kontakt aus ca. 50 nm dickem Cu-Metall thermisch verdampft und als obere Elektrode auf der n-PEDOT:PSS-Schicht abgeschieden.

Abbildung 1 zeigt Messungen mit dem Atomkraftmikroskop (AFM), bei denen die Phasenbilder von unberührten und PEDOT:PSS/ISO-Filmen verglichen werden. Beim makellosen PEDOT:PSS-Film (Abb. 1a) fällt auf, dass das Phasenbild deutlich eine schwache Phasentrennung zwischen der PEDOT- und der PSS-Kette zeigt. Im Gegensatz dazu zeigt das Phasenbild für PEDOT:PSS/ISO vom n-Typ, Abb. 1b, eine starke Phasentrennung zwischen der PEDOT- und der PSS-Kette. Darüber hinaus beweisen die AFM-Bilder in Abb. 1b eine viel größere Korngröße und viel mehr miteinander verbundene PEDOT-Ketten im Fall des n-PEDOT:PSS-Films. Außerdem weist der n-PEDOT:PSS/ISO-Film eine Oberflächenrauheit von 5,3 nm auf, verglichen mit 14,8 nm beim ursprünglichen p-PEDOT:PSS-Film. Wir führen die Verbesserung der Filmoberflächenrauheit auf die beobachtete Verringerung und Trennung von PSS von PEDOT in der Struktur zurück. Es ist sehr wahrscheinlich, dass die OH-Gruppe von Isopropanol die Rolle von PSS steuert und somit den hydrophoben Charakter von PEDOT verringert. Diese AFM-Bilder bestätigen, dass Isopropanol eine bedeutende Rolle beim Phasentrennungsprozess zwischen dem leitfähigen PEDOT und dem isolierenden PSS innerhalb des PEDOT:PSS11,12,13 spielt. Darüber hinaus und aufgrund der hydrophilen Eigenschaften von Isopropanol ist es am wahrscheinlichsten, dass die phasengetrennten PSS-Ketten aufgelöst und somit von der PEDOT:PSS-Filmoberfläche entfernt werden.

AFM-Phasenbilder von PEDOT:PSS-Filmen ohne (a) und mit Isopropanol-Behandlung (b). Alle Bilder sind 5 µm × 5 µm groß.

Abbildung 2a zeigt die Röntgenbeugungsmessung (XRD) der abgeschiedenen, unberührten p-PEDOT:PSS- und n-Typ-PEDOT:PSS/ISO-Filme (1:1). XRD des unberührten p-PEDOT:PSS zeigt breite zwei markante Peaks bei 2θ = 19,4° und 2θ = 26°, die dem PSS bzw. dem inneren Kettenring-Stapelabstand PEDOT mit der kristallographischen Ebene (020)14 zugeschrieben werden .

(a) XRD-Muster und (b) Transmissionsspektren von unberührten und PEDOT:PSS/ISO-Filmen. Die Einschübe zeigen die geschätzte Bandlücke.

Für n-PEDOT:PSS/ISO (1:1) ist klar, dass der PSS-bezogene XRD-Peak zurückgegangen ist, was eine signifikante Trennung zwischen PSS und PEDOT aufgrund der Wechselwirkung mit Isopropanol und/oder der Auflösung der Phase bestätigt -getrennte PSS-Kette in Isopropanol. Optische Transmissionsmessungen der makellosen p-PEDOT:PSS- und n-PEDOT:PSS-Filme wurden mit einem UV-Vis-NIR-Spektrophotometer (Hitachi-Modell UH 5700) durchgeführt (Abb. 2b). Es wurde festgestellt, dass die Durchlässigkeit des n-PEDOT:PSS/ISO-Films im Vergleich zu der des ursprünglichen p-PEDOT:PSS verbessert wurde. Eine solche Verstärkung kann auf eine bessere Ausrichtung der Polymerketten bei Wechselwirkung mit Isopropanol zurückgeführt werden, wobei die Ketten eine chinoide Struktur annehmen. Beim p-PEDOT:PSS begrenzen die Defekte und Störungen entlang der Polymerkette der Benzoidstruktur den trägerfreien Weg. Darüber hinaus spielt die Filmrauheit eine Rolle bei den optischen Eigenschaften von Filmen, bei denen n-PEDOT:PSS-Filme im Vergleich zu p-PEDOT:PSS-Filmen eine viel geringere Oberflächenrauheit aufweisen. Die optische Bandlücke (Eg) von PEDOT:PSS-Filmen wurde durch Auftragen von (Ahν)2 gegen (hν) berechnet, wobei „A“ die optische Absorption, „h“ die Plancksche Konstante und „ν“ die Frequenz ist. Der lineare Teil des (Ahν)2–(hν)-Diagramms wurde in den Bandlückenbereich extrapoliert, und Eg wurde zu 3,38 eV und 3,1 eV für den p-PEDOT:PSS- bzw. n-PEDOT:PSS-Film bestimmt (Abb. 2b, Einschub).

Es wurden Hall-Effekt-Messungen durchgeführt, bei denen Informationen zur Mobilität µ, zum spezifischen Widerstand ρ, zur Trägerkonzentration n, zur Leitfähigkeit σ und zum Hall-Koeffizienten RH gesammelt wurden. Es wurde das Ecopia-Hall-Effekt-System (Modell: HMS-3000) verwendet, bei dem für die Messungen eine Magnetfeldstärke B = 0,53 T verwendet wurde. Die Hall-Effekt-Ergebnisse bei Raumtemperatur sind in Tabelle 1 zusammengefasst. Wie zu sehen ist, zeigt der PEDOT:PSS/ISO-Film n-Typ-Charakter mit einer erheblichen Steigerung der Mobilität und Leitfähigkeit im Vergleich zu der des ursprünglichen p-PEDOT:PSS-Films, was zugeschrieben werden kann zur Trennung zwischen PSS und PEDOT und zur Auflösung der PSS-Kette bei Wechselwirkung mit Isopropanol. Darüber hinaus wird die Abhängigkeit der Ladungsträgermobilität von der Temperatur gemessen und die Daten sind in Abb. 3 dargestellt. Wir stellen fest, dass die Mobilität mit der Temperatur zunimmt, was auf Halbleiterverhalten hinweist, bis sie bei ~ 350 K einen Maximalwert erreicht. Eine solche Zunahme der Mobilität kann auf eine bessere Ausrichtung der Ketten in der PEDOT:PSS-Struktur aufgrund thermischer Erwärmung zurückgeführt werden15. Ein weiterer Temperaturanstieg führt zu Phononenwechselwirkungen, die zu einer Zunahme der Elektronenstreuung führen und dadurch die Mobilität verringern. Wir haben den entwickelten n-PEDOT:PSS/ISO-Film in einem neuen Gerät mit pn-Diodenstruktur verwendet. Experimentell haben wir ein FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu-Gerät hergestellt, indem wir zunächst eine ca. 2,3 µm dicke Schicht makelloser p-PEDOT:PSS-Tinte auf ein FTO-beschichtetes Glassubstrat tropfenweise gegossen haben. Anschließend wurde anschließend ebenfalls eine ~ 2,9 µm dicke Schicht aus n-PEDOT:PSS 10 Minuten lang bei 120 °C auf den abgeschiedenen p-PEDOT:PSS-Film getropft. Abbildung 4 zeigt das experimentelle Querschnitts-REM-Bild des FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS-Geräts. Das Bild beweist, dass sich die p-PEDOT:PSS-Schicht gleichmäßig auf dem FTO-Substrat ausbreitet, ohne Überlappungen oder Versetzungen an der p-n-Grenzfläche. Als obere Elektrode wurde ein Cu-Metall verwendet, während das FTO-Substrat als unterer Kontakt verwendet wurde. Wir untersuchten die IV-Kurve der Cu-Elektrode und der n-PEDOT:PSS-Schicht, um zu bestätigen, dass das Diodenverhalten nur mit der vorbereiteten PEDOT:PSS-Diode auf Homojunction-Basis korreliert.

Temperaturabhängigkeit der Mobilität von unberührten p-PEDOT:PSS- und n-PEDOT:PSS-Filmen.

SEM-Querschnittsbild der hergestellten PEDOT:PSS-Homojunction-PN-Diode (p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS).

Wie in Abb. 5a zu sehen ist, zeigt die gemessene IV-Kurve einen linearen Zusammenhang und bestätigt somit einen ohmschen Kontakt zwischen der Cu-Elektrode und der n-PEDOT:PSS-Schicht. Ein ähnliches Verhalten wurde für den FTO und den p-PEDOT:PSS gefunden (Abb. 5b). Die Geräteleistung wurde mithilfe von (I–V)-Messungen untersucht. Abbildung 5c ​​zeigt die erhaltene IV-Kurve, aus der die Geräteparameter extrahiert wurden. Das Gerät weist einen angemessenen Gleichrichtungsfaktor von 3 auf. Obwohl dieses Gleichrichtungsverhältnis niedriger ist als das typischer anorganischer Heteroübergangsdioden (z. B. SnO2/PEDOT:PSS/PVP- und PANI:PEDOT:PSS-Mischungen)16,17, ist es dennoch höher als die von organischen/anorganischen Heteroübergangsdioden (z. B. PEDOT:PSS-PVA/n-Si und Al/5,14-Dihydro-5,7,12,14-tetraazapentacene (DHTAPs))18,19. Zur Verbesserung des Gleichrichtungsverhältnisses kann man Folgendes in Betracht ziehen: (1) Verbesserung des Diodenidealitätsfaktors durch Reduzierung der Inhomogenität der PEDOT:PSS-Filmdicke und der Unregelmäßigkeiten der Barrierenhöhe durch Optimierung der Dünnschichtabscheidungstechnik; (2) Verbesserung der Ladungsträgerinjektionseffizienz, z. B. durch Verringerung des energetischen Unterschieds zwischen der Elektrodenarbeitsfunktion und dem am höchsten besetzten Molekülorbital von PEDOT:PSS; (3) Entwicklung der p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS-Schnittstelle für einen effizienteren Elektronen- und Lochtransport.

(A). IV-Kurve von (a) Cu-Elektrode und n-PEDOT:PSS- und (b) FTO- und p-PEDOT:PSS-Schichten. (c) I-V-Kurve der Homojunction-Diode FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu mit einer Fläche von 0,5 cm2. Der Einschub zeigt schematisch den Aufbau des Geräts.

Ein einfaches nichtlineares organisches pn-Diodenbauelement mit Homoübergang auf der Basis von PEDOT:PSS-Filmen wurde hergestellt und zeigte ein Gleichrichtungsverhältnis von 3. Diese Ergebnisse könnten neue Forschungen zu organischen/organischen oder organisch/anorganischen elektronischen Geräten anregen, bei denen n-PEDOT:PSS/ISO dies kann eine neuartige Rolle spielen20,21,22,23.

Die in dieser Studie präsentierten Daten sind auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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MM Ayad

Forschungsabteilung für Polymermaterialien, Forschungsinstitut für fortgeschrittene Technologien und neue Materialien, Stadt für wissenschaftliche Forschung und technologische Anwendungen, Alexandria, Ägypten

S. Aboulhadeed

Physikabteilung, Kafrelsheikh-Universität, Kafrelsheikh, Ägypten

M. Ghali

Chemieabteilung, Universität Tanta, Tanta, Ägypten

MM Ayad

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Korrespondenz mit M. Ghali.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Aboulhadeed, S., Ghali, M. & Ayad, M. M. Alle organischen Homojunction-PEDOT:PSS-p-n-Diode. Sci Rep 12, 12485 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16432-8

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Eingegangen: 11. Mai 2022

Angenommen: 11. Juli 2022

Veröffentlicht: 21. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16432-8

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