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Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 3260 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Der massive Einsatz von Technologien der fünften Generation und des Internets der Dinge erfordert präzise Fertigungstechniken mit hohem Durchsatz für die Massenproduktion von Hochfrequenzelektronik. Wir verwenden druckbare Indium-Gallium-Zink-Oxid-Halbleiter in spontan gebildeten selbstausrichtenden <10 nm Nanolücken und Blitzlampenglühen, um die schnelle Herstellung von Nanolücken-Schottky-Dioden auf Substraten beliebiger Größe zu demonstrieren, die bei 5-G-Frequenzen betrieben werden. Diese Dioden kombinieren eine niedrige Sperrschichtkapazität mit einer niedrigen Einschaltspannung und weisen Grenzfrequenzen (intrinsisch) von >100 GHz auf. Mit diesen koplanaren Dioden aufgebaute Gleichrichterschaltungen können mit ~47 GHz (extrinsisch) betrieben werden und sind damit die schnellsten großflächigen elektronischen Geräte, die bisher vorgestellt wurden.

Mobilfunknetze der fünften Generation (5G) sind mittlerweile kommerzielle Realität und die Forschung zu Technologien der sechsten Generation (6G), die bei Frequenzen über 95 GHz arbeiten, ist in vollem Gange1. Dies wird die Nutzung von Augmented und Virtual Reality in Kombination mit der aufkommenden Internet-of-Things-Plattform (IoT)1 erweitern. Sowohl 5G als auch 6G erfordern Hochfrequenzgeräte wie Schottky-Dioden, Transistoren, Antennen und Schalter, die alle zu ausgesprochen niedrigen Kosten erhältlich sind, um den geplanten massiven Einsatz zu ermöglichen1,2,3. Schottky-Dioden sind allgegenwärtige kritische Elemente in der Hochfrequenzelektronik (RF), wie etwa Gleichrichterschaltungen, Frequenzvervielfacher und Mischer2,4. Aktuelle hochmoderne Schottky-Diodentechnologien basieren auf Si- und III–V-Halbleitern und basieren auf etablierten und hochentwickelten Herstellungsmethoden2. Leider sind diese mit großen technologischen Einschränkungen verbunden, darunter Inkompatibilität mit flexiblen Substraten und großflächiger Produktion, begrenztem Durchsatz und Hochtemperaturverarbeitung. Daher bleibt die massive Einführung vorhandener HF-Diodentechnologien in der großflächigen Elektronik eine Herausforderung.

HF-Schottky-Dioden aus Metalloxid-Halbleitern haben in den letzten Jahren aufgrund ihrer hohen Ladungsträgermobilität, umweltfreundlichen und kostengünstigen Materialien, einfachen Verarbeitung, mechanischen Konformität und Kompatibilität mit großflächigen Polymersubstraten zunehmende Aufmerksamkeit erregt5,6,7, 8. Die Schlüsselparameter, die letztendlich die Betriebsfrequenz einer Schottky-Diode bestimmen, sind die Sperrschichtkapazität (Cj) und der Serienwiderstand des Geräts (Rs)2. Um einen GHz-Betrieb in Schottky-Dioden zu erreichen, sind daher sowohl eine ultrakleine Kapazität (

Adhäsionslithographie (a-Lith) wurde kürzlich verwendet, um einige der Einschränkungen herkömmlicher vertikaler Schottky-Dioden7,9,10,11 zu mildern, indem die Entwicklung koplanarer Übergangsarchitekturen mit extrem niedriger Kapazität und kurzen Trägerlaufzeiten10,11 ermöglicht wurde . Eine breite Palette anderer planarer Geräte, darunter nichtflüchtige Speicher12, Fotodetektoren13, selbstausrichtende Dünnschichttransistoren (SAG-TFTs) und Leuchtdioden (LEDs)14, die alle auf planaren Nanogap-Elektroden basieren, wurden ebenfalls demonstriert mit a-Lith. Bei herkömmlichem a-Lith wird Octadecylphosphonsäure (ODPA) als selbstorganisierte Monoschicht (SAM) verwendet, um die Oberflächenenergie der ersten Elektrode (M1) zu modifizieren und die Haftung der anschließend verarbeiteten zweiten Metallelektrode (M2) zu verringern. Letzteres wird dann mit Klebeband oder Kleber abgezogen (von der M1-SAM/M2-Schnittstelle), wobei benachbarte M1- und M2-Elektroden zurückbleiben, die durch einen Nanospalt getrennt sind. Dieser manuelle Abziehschritt wirkt sich jedoch auf die Größe und Gleichmäßigkeit des Nanospalts aus und führt zu messbaren Abweichungen zwischen den Geräten9,11, wodurch die Einführung dieser Technologie in vollautomatischen, branchenrelevanten Herstellungsprozessen beeinträchtigt wird.

Wir zeigen, dass der Abziehschritt durch die Verwendung einer Ti-Pt-Bimetallkombination als M2 vollständig vermieden werden kann. Das Bimetall M2 delaminiert während der Abscheidung spontan an seiner Grenzfläche mit M1-SAM, bleibt aber fest am Substrat haften. Dies führt zu einer konsistenten Bildung von Nanolücken im Sub-10-nm-Bereich und ermöglicht die zuverlässige großflächige Herstellung koplanarer metallischer Nanolücken. Darüber hinaus setzen wir Flash Lamp Annealing (FLA) für die schnelle Umwandlung des lösungsverarbeiteten Metalloxidhalbleiters (Indium Gallium Zinc Oxide, IGZO) über die Nanogap-Kanäle ein. Im Gegensatz zum herkömmlichen thermischen Tempern, das auf hohen Temperaturen (≥400 °C) über längere Zeiträume (>45 Minuten)15 beruht, ermöglicht FLA die Behandlung von Metalloxidfilmen auf großen Flächen16 bei reduziertem Wärmehaushalt gegenüber temperaturempfindlichen Substratmaterialien17.

Die Prozessschritte zur Herstellung koplanarer Arrays von Aluminium (Al)/Titan-Platin (Ti-Pt)-Nanospaltelektroden sind in Abb. 1a und der ergänzenden Abb. 1 dargestellt. Die schlechte Haftung von Ti-Pt (M2) auf M1/ SAM ermöglicht aufgrund des hydrophoben Alkylschwanzes und der Methylendgruppe (ergänzende Abbildung 2) und der inneren Spannungen innerhalb von M2 das explizite Selbstablösen der zweiten Schicht (M2), wie in ergänzender Abbildung 3 gezeigt. Dieses Selbstablösen ist auch nicht möglich führt zu einer sofortigen vollständigen Entfernung der Ti-Pt-Filme oder führt dazu, dass sie sich zu Röhren und verschiedenen Formen aufrollen, wie in der ergänzenden Abbildung 4 dargestellt. Die vollständige Entfernung aller verbleibenden M2 wird durch einen Stickstoffstrom oder durch Eintauchen der gesamten Substrate erreicht unter leichtem Rühren in eine Flüssigkeit (Aceton, Isopropylalkohol oder entionisiertes Wasser) geben (Film S1). M2-Reste können dann gesammelt und recycelt werden. Auf 4-Zoll-Glaswafern wurden Anordnungen kreisförmiger, ineinandergreifender und länglicher Stabstrukturen hergestellt (ergänzende Abbildung 5). Die detaillierten und spezifischen Abmessungen der in dieser Studie verwendeten Diodenstrukturen sind in der ergänzenden Abbildung 6 dargestellt. Der Abstand zwischen den Elektroden, dh die Nanospaltlänge L, beträgt weniger als 18,7 nm, wie aus der Rasterelektronenmikroskopie von oben hervorgeht ( SEM-Bilder (Abb. 1b und ergänzende Abb. 7, 8). Wie jedoch durch Querschnitts-Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) (Abb. 1c) bestimmt wurde, kann L kleiner als 10 nm sein.

a Schematische Darstellungen der Herstellung von Nanogap-Elektroden im Wafermaßstab. Die Schlüsselschritte umfassten die Strukturierung und selektive SAM-Bildung auf Al-Elektroden (links), gefolgt von der Ti-Pt-Abscheidung (Mitte), was zur Selbstablösung von Ti-Pt-Filmen auf Al/SAM-Oberflächen führte (rechts). b REM-Bild, das die Selbstablösung von Ti-Pt nur auf Al/SAM-Oberflächen zeigt und einen Nanospalt zwischen Al- und Ti-Pt-Metallen zeigt. c Hochauflösende TEM-Querschnittbilder, die den Nanospalt (<10 nm) zwischen Al/Ti-Pt-Elektroden zeigen.

Um die Eignung der selbstbildenden asymmetrischen Nanogap-Elektrode für die Herstellung von Schottky-Dioden zu untersuchen, verwendeten wir IGZO als Halbleiter vom n-Typ. In der resultierenden koplanaren Al/IGZO/Ti-Pt-Gerätestruktur dient die Al (M1)-Elektrode aufgrund ihrer geringen Austrittsarbeit (~4,2 eV) und der guten Anpassung an das Leitungsbandminimum des IGZO als ohmscher Kontakt, während die Bimetallisches Ti-Pt (M2) bildet aufgrund der großen Austrittsarbeit von Pt (≈5,8 eV)8 einen Schottky-Kontakt. Die IGZO-Abscheidung erfolgte in zwei Schritten: (i) die Vorläuferabscheidung erfolgte über einen Sol-Gel-Weg und (ii) die Probe wurde FLA in Umgebungsatmosphäre ausgesetzt. Diese wichtigen Verarbeitungsschritte sind in Abb. 2a schematisch dargestellt. Wie aus Abb. 2b, c und der ergänzenden Abb. 9–11 hervorgeht, scheint die gebildete IGZO-Schicht die Nanolücke zu füllen, obwohl Schwankungen in der Konzentration der verschiedenen relevanten Elemente darüber beobachtet werden können. Dies ist möglicherweise darauf zurückzuführen, dass IGZO den Nanospalt teilweise füllt, und/oder auf äußere Effekte, die während der Lamellenvorbereitung (z. B. Ionenmahlen und Polieren) induziert werden und bei denen es zu Probenschäden kommen kann. Trotz dieser Variationen kommen wir zu dem Schluss, dass die IGZO-Schicht den Nanospalt füllt und Kontakte mit den M1- und M2-Elektroden bildet. Optothermische Simulationen zeigen den Einfluss der FLA-Prozessparameter auf die entwickelten Temperaturtransienten. Abbildung 2d zeigt das Temperaturprofil an Ti-Pt- (α) und Al-Elektroden (γ) sowie an den Metallkanten (β) im Nanospalt. Wie in Abb. 2e gezeigt, ist die Temperatur auf M2 (Ti-Pt) aufgrund seines größeren Prozentsatzes an Lichtabsorption höher als auf M1 (Al). Trotz dieses Unterschieds ermöglicht die Nähe der Elektroden (<10 nm) eine nahezu gleichmäßige Temperaturverteilung innerhalb des Nanospalts (β) (ergänzende Abbildung 12 und Tabelle 1). Signifikante Gradienten des Spitzentemperaturanstiegs innerhalb der Lücke werden nur bei Lücken über 100 nm gefunden (Abb. 2f). Der letztgenannte Befund unterstreicht den einzigartigen Vorteil des kurzen (<16 nm) Nanospalts zwischen den Elektroden. Die Temperaturen innerhalb und außerhalb des Nanospalts hängen von der Gerätefläche (Größe) ab und konvergieren bei Gerätedurchmessern über 200 µm (Abb. 2g). Der Effekt wiederholter FLA-Impulse bei \(v=1,2{{{{{\rm{Hz}}}}}}\) erreicht nach 10 Impulsen die Sättigung und führt zu einem sofortigen \(\varDelta {T}_{{Peak}} \cong 360^\circ {{{{{\rm{C}}}}}}\) und Rückseite des Substrats \(\varDelta {T}_{{back}}\cong 35^\circ { {{{{\rm{C}}}}}}\) (Abb. 2h). Die Rolle der FLA-Parameter für die Diodenleistung ist in der ergänzenden Abbildung 13 dargestellt. Insgesamt erleichtert FLA die gezielte, schnelle und präzise Energieabgabe im Nanokanal, während das Substrat intakt bleibt.

a Schematische Darstellung der Lösungsverarbeitung von IGZO-Filmen auf Nanogap-Elektroden. b, c HR-TEM-Querschnittsbild und die entsprechende EELS-Kartierung, die die In-, Zn- und O-Elemente im Nanospaltraum zeigt. d Das Farbkartenprofil der Temperatur auf einem Gerät mit Ø300 µm zeigt die Temperaturen auf Ti-Pt (α), Al (γ) und an den Kanten der Elektroden (β). e Diagramm des zeitabhängigen Temperaturanstiegs (∆T) in den Punkten α, β und γ. f Der Spitzentemperaturanstieg als Funktion des seitlichen Spaltabstands zeigt, dass bei geringeren Spaltgrößen (<30 nm) der Temperaturunterschied im Kanal vernachlässigbar ist. g Zeigt den Spitzentemperaturanstieg (∆T) in den Bereichen α, β und γ in Bezug auf den inneren Metalldurchmesser und konvergiert nach 200 µm. h Zeigt den vollständigen Übergang einschließlich der ersten 11 Impulse, die mit einer Wiederholrate von 1,2 Hz und einer Impulsdauer von 750 µs ankommen.

Die I-V-Eigenschaften leerer Nanolücken (Abb. 3a) zeigen eine hervorragende elektrische Isolierung (Stromstärken von <10–10 A) für alle Geräte, die in einem Array aus 36 einzelnen Dioden mit 900 µm Durchmesser enthalten sind (kleines Foto), was auf eine Ausbeute von 100 % schließen lässt Bildung von Nanolücken. Nach der IGZO-Beschichtung und dem FLA-Prozess zeigten die Dioden ein n-Typ-Verhalten, eine hohe Gleichrichtung und einen extrem niedrigen Sperrstrom (~10–10 A). Im Vergleich dazu erforderten Referenzgeräte, die durch thermisches Tempern bei zwei verschiedenen Temperaturen (300 und 400 °C) hergestellt wurden, lange Temperzeiten (~45 Minuten) und zeigten Hysterese, geringere Gleichrichtung und höhere Einschaltspannung (Abb. 3b). Die FLA-Dioden weisen ein Gleichrichtungsverhältnis von >104 auf (Abb. 3c), während der Durchlassstrom (bei 2 V) linear mit dem Durchmesser der Diode skaliert (Abb. 3d). Die FLA-Diodenübergangsparameter wie Serienwiderstand (RS), Barrierenhöhe (ΦB), Idealitätsfaktor (n), effektive Richardson-Konstante (A*) und eingebautes Potenzial (Vbi) wurden aus IV, IVT und extrahiert CV-Messungen (Ergänzende Abbildungen 14–17), deren Ergebnisse in der Ergänzungstabelle 2 zusammengefasst sind.

a I–V-Kennlinien einer vollständigen Anordnung von 36 Geräten, bestehend aus leeren Al/Ti-Pt-Nanospaltelektroden (Einschubfoto). Der konstante Strompegel unter 0,1 nA impliziert eine vollständige elektrische Isolierung zwischen beiden Metallen. b I–V-Eigenschaften von thermisch getemperten und blitzlampengeglühten (FLA) Al/IGZO/Ti-Pt-Dioden. Die FLA-verarbeiteten Dioden weisen im Vergleich zu thermisch getemperten Dioden eine bessere Gleichrichtung, eine geringere Hysterese und einen Einschaltpunkt näher bei 0 V auf. c I–V-Kennlinien von FLA-Dioden, bei denen der Strom mit dem Durchmesser der Diode zunimmt. d Der Strom bei 2 V für mehrere Dioden, der mit dem Diodendurchmesser skaliert. Die lineare Anpassung an die experimentellen Daten (R2 = 0,997) bestätigt die Verwendung der Diodenfläche als Produkt aus Umfang (πd) mal der Dicke der Ti-Pt (M2)-Elektrode (100 nm). e–h Frequenzabhängige Impedanz von Dioden, extrahiert aus S11-Messungen. Der Einschub in (e) zeigt eine Masse-Signal-Masse-Sonde (GSG) in Kontakt mit einer koplanaren Diode.

Der Einfluss von Luft auf die Betriebseigenschaften von so hergestellten Al/IGZO/Ti-Pt-Dioden wurde ebenfalls untersucht, da IGZO bekanntermaßen anfällig für Sauerstoff- und Wassermoleküle ist, was zu einer Verschlechterung der Geräteleistung führen kann (siehe ergänzende Abbildung 15). )18. Tatsächlich zeigen die Schottky-Dioden einen erhöhten Sperrstrom mit einer Hysterese im Uhrzeigersinn, wenn sie in Umgebungsluft bei 25 °C und einer relativen Luftfeuchtigkeit von ≈55 % gemessen werden. Das Auftragen einer Schicht des negativen Fotolacks SU-8 auf Epoxidbasis passiviert die Dioden und führt zu konsistenten IV-Eigenschaften, selbst wenn sie 3 Monate lang länger der Umgebungsatmosphäre ausgesetzt sind (siehe ergänzende Abbildung 15c). Diese Ergebnisse unterstreichen die Kompatibilität einfach zu implementierender Passivierungsschichten zur Stabilisierung des Betriebs unserer Schottky-Dioden. Die Bias-Stabilität der planaren IGZO-Geräte wurde ebenfalls untersucht. Nicht gekapselte Dioden weisen eine Durchbruchspannung in Sperrrichtung von ≈5 V auf, ab der der Strom stark ansteigt. (Ergänzende Abb. 18a). Ähnliche Ergebnisse wurden für ähnliche planare Nanogap-Dioden berichtet, die auf verschiedenen Halbleitern basieren9,10. Trotz der relativ niedrigen Durchbruchspannung sind wir jedoch davon überzeugt, dass unsere planaren IGZO-Dioden für eine Reihe von HF-Anwendungen mit geringem Stromverbrauch wie HF-Mischer, Detektoren, Logikschaltungen und drahtlose Energiegewinnungsgeräte gut geeignet sind.

Bei der drahtlosen RF-Energiegewinnung und RF-Identifikationsetiketten bestimmen die Antennen-Dioden-Gleichrichterschaltungen letztendlich die Betriebsfrequenz, die Leistungsumwandlungseffizienz und die Kosten2. Beispielsweise sind die hohe Nichtlinearität (>3) und die Stromempfindlichkeit (6–8 AW−1) unserer Dioden (Ergänzende Abbildung 18b, c) kritische Faktoren für HF-Anwendungen . Der Frequenzgang wurde mit einem Ein-Port-Streuungsmessaufbau (ergänzende Abbildung 19) unter Verwendung hochfrequenter Eingangssignale und der Extraktion des frequenzabhängigen Reflexionskoeffizienten (S11) und der Diodenimpedanz gemessen. Die intrinsische Grenzfrequenz fC,int kann aus dem Schnittpunkt des Realteils (RS, Serienwiderstand) und des Imaginärteils (XC, Reaktanz) der Impedanz geschätzt werden (Abb. 3e–h). Insbesondere stellt der aus dem Realteil der Impedanz extrahierte Serienwiderstand den effektiven Serienwiderstand (Rse) des Geräts dar (hauptsächlich Kontaktwiderstand) und schließt den Widerstand aus, der mit dem Verarmungsbereich des Übergangs verbunden ist. Daher ist sein Wert um Größenordnungen niedriger als der, der sich aus den Gleichstrom-Spannungs-Kennlinien der Diode ergibt5. Überraschenderweise bleibt der Rse-Wert für Dioden mit großen Durchmessern (600 und 900 µm) ähnlich, anstatt mit zunehmender Nanolückenbreite abzunehmen. Die in der ergänzenden Abbildung 20 dargestellten Simulationen des HF-Stromverteilungsprofils liefern eine Erklärung für diese Anomalie. Wenn der Durchmesser der Diode von 100 auf 900 μm zunimmt, scheint das Stromverteilungsprofil in der Nähe des Einspeisepunkts (dh der Stelle in der Mittelelektrode, an der das HF-Signal eingekoppelt wird) begrenzt zu sein und verteilt sich nicht gleichmäßig über die gesamte Elektrode. Dies hat zur Folge, dass der gemessene Rse-Wert bei größeren Dioden nicht mehr mit der Breite skaliert und einem komplizierteren Verhältnis folgt. Die schnelle Änderung der Impedanz, die über den Grenzfrequenzpunkt hinaus auftritt, ist höchstwahrscheinlich das Ergebnis von Resonanzen in unserem Schaltkreis. Ein ähnliches Verhalten wurde kürzlich für Nanogap-Dioden auf Basis verschiedener Metalloxide und organischer Halbleiter berichtet9,10. Die aus Abb. 3e – h extrahierten intrinsischen Grenzfrequenzwerte liegen zwischen 16 GHz für die größeren Dioden (900 μm) und über 100 GHz für die Diode mit dem kleinsten Durchmesser (100 μm). Die letztgenannte Beobachtung ist hauptsächlich auf die Verringerung der Diodenübergangskapazität (Cj) und des Serienwiderstands (RS) zurückzuführen (Ergänzungstabelle 3). Es wurden mehrere Dioden pro Kanaldurchmesser gemessen (ergänzende Abbildungen 21, 22), woraus die durchschnittlichen fC,int und Cj berechnet und in Abbildung 4a bzw. b zusammengefasst wurden.

a Die durchschnittliche intrinsische Grenzfrequenz und Sperrschichtkapazität (Cj) mehrerer Dioden (für jeden Durchmesser), gemessen aus S11-Eintormessungen. Die Grenzfrequenz nimmt zu, wenn der Durchmesser der Diode kleiner wird. Andererseits nimmt Cj (gemessen bei 10 GHz) mit abnehmenden Durchmessern ab. b Die Sperrschichtkapazität von Al/IGZO/Ti-Pt-Dioden, ermittelt aus S11-Messungen im Bereich von 0,1 GHz bis 18 GHz. In allen Fällen zeigt Cj extrem kleine Werte an (<1 pF). c Die gleichgerichtete Ausgangsspannung im Vergleich zur Eingangsfrequenz bei 5 dBm Eingangsleistung. Die extrinsischen Grenzfrequenzen wurden am Punkt halber Leistung extrahiert. Der leistungsabhängige (d) und frequenzabhängige (e) Spannungsausgang einer Diode mit einem Durchmesser von 900 µm. f Abhängigkeit der intrinsischen Grenzfrequenz (fC,int, aus S11) und der extrinsischen Grenzfrequenz (fC,ext, aus Spannungsausgangsmessungen), gemessen für 10 Dioden pro Durchmesser, was den deutlichen Anstieg von fC mit anzeigt Reduzierung der Diodenbreite. Der Fehlerbalken gibt die Standardabweichung der Grenzfrequenz der Dioden an.

In realen Anwendungen ist die extrinsische Grenzfrequenz fC,ext der Diode relevanter, da sie von allen Gerätekomponenten beeinflusst wird. Er kann aus dem −3-dB-Punkt abgeschätzt werden, d. h. der Frequenz, bei der die Leistung um die Hälfte abfällt (Frequenz, bei der die Ausgangsspannung VOUT auf 1/\(\sqrt{2}\)) ihres Spitzenwerts abfällt2 . Die gleichgerichtete DC-Ausgangsspannung als Funktion der Frequenz wurde mit einem Einweggleichrichteraufbau gemessen, der aus einem Vorspannungs-T-Stück, einer Al/IGZO/Ti-Pt-Diode und einem 10-MΩ-Lastwiderstand RL bestand (ergänzende Abbildung 23). Die −3-dB-Punktprojektion und die resultierenden extrinsischen Grenzfrequenzen für alle Dioden sind in Abb. 4c dargestellt. Wie erwartet steigt die Ausgangsspannung (VOUT) sowohl mit einer Vergrößerung der aktiven Fläche der Diode (Abb. 4c) als auch mit der Eingangsleistung (Abb. 4d). Die Ausgangsspannung als Funktion der HF-Eingangsleistung folgt einem Quadratgesetz bei niedriger Eingangsleistung und einem Quadratwurzelgesetz bei höherer Eingangsleistung. Die entsprechenden beiden linearen Bereiche sind in Abb. 4e bis 5 GHz deutlich zu erkennen. Die Entwicklung der intrinsischen (aus S11-Messungen) und extrinsischen (aus Gleichrichterschaltungsmessungen) Grenzfrequenzen mit zunehmendem Nanospaltdurchmesser (extrahiert aus 10 Dioden pro Durchmesser) ist in Abb. 4f dargestellt. Wir haben eine geringe Standardabweichung der Grenzfrequenzen für Dioden mit einem Durchmesser im Bereich von 300–900 µm beobachtet. Die etwas höhere Standardabweichung, die beim fC der Dioden mit 100 µm Durchmesser beobachtet wurde, könnte das Ergebnis leicht unterschiedlicher Vorbereitungs- und Testbedingungen sein. Der große Unterschied zwischen den intrinsischen und den extrinsischen fC-Werten ist höchstwahrscheinlich auf parasitäre Verluste im Zusammenhang mit der verwendeten Gleichrichterschaltung zurückzuführen5 und verdeutlicht die Möglichkeit weiterer Verbesserungen. Trotz der Nichtidealitäten übertreffen die extrinsischen fC unserer Dioden diejenigen, die zuvor mit unterschiedlichen Verarbeitungstechnologien und/oder Halbleitermaterialien wie lösungsverarbeitbaren Metalloxiden5,7,9,19,20,21,22 und organischen Polymeren23,24,25 erreicht wurden ,26, organische kleine Moleküle27,28,29,30 und verschiedene niedrigdimensionale Halbleiter4,31. Abbildung 5 fasst die wichtigsten Entwicklungen im Laufe der Jahre im Bereich der neuen Schottky-Dioden-Technologien zusammen. Die Einzelheiten zu jeder Studie sind in der Ergänzungstabelle 4 aufgeführt. Offensichtlich bieten unsere selbstgeformten IGZO-Schottky-Dioden eine überlegene Leistung bei gleichzeitiger Einfachheit und Skalierbarkeit der Herstellung. Wir glauben daher, dass die selbstbildende Nanogap-Methode in Kombination mit der FLA-Verarbeitung alle Voraussetzungen für ein alternatives, schnelles und Massenfertigungsparadigma für großflächige HF-Elektronik erfüllt, das durch die Unterstützung der drahtlosen Verbindung erhebliche Auswirkungen auf die aufstrebenden 5G/6G-Märkte haben kann Außerdem treiben wir das IoT-Geräte-Ökosystem der Zukunft voran.

Das Diagramm vergleicht die extrinsische Grenzfrequenz (fC) unserer aktuellen Dioden (diese Arbeit) mit zuvor berichteten Schottky-Dioden, die unter Verwendung verschiedener Halbleitermaterialien (z. B. organische kleine Moleküle, organische Polymere, Metalloxide und 2D-Materialien) über Vakuum und hergestellt wurden Lösungsverarbeitungsmethoden. Die für diese Abbildung verwendeten Literaturdaten sind in der Ergänzungstabelle 4 zusammengefasst.

Zunächst wurden Borofloat-Glaswafer (von Semiconductor Wafer Inc.) einer sequenziellen Reinigung mit entionisiertem Wasser/Aceton/Isopropanol (IPA) unter Ultraschallbehandlung für 10 Minuten in jedem Lösungsmittel unterzogen. Als nächstes wurden Aluminium (Al)-Elektroden (M1) mit einer Dicke von 100 nm im Hochvakuum (10−6 Millibar) mit einer Geschwindigkeit von 2 Å/s thermisch verdampft und mit konventioneller Fotolithographie und Nassätzung in die gewünschte Form gebracht. Die M1-Muster können auf zwei verschiedene Arten erstellt werden, indem ein Hellfeld-Musterungsansatz (am Ende wird Al die Außenelektrode sein) und ein Dunkelfeld-Musterungsansatz (Al wird die Innenelektrode sein) verwendet wird. Für den Standardprozess haben wir die Hellfeld-Musterung gewählt, es kann jedoch auch die spätere Methode verwendet werden. Es wurde eine SAM-Lösung hergestellt, die 1 mM (7,8 mg) Octadecylphosphonsäure (ODPA, gekauft von Sigma-Aldrich) in 30 ml IPA als Lösungsmittel enthält. Die strukturierten Substrate wurden über Nacht (20 Stunden) in die SAM-Lösung eingetaucht, um eine selbstorganisierte Monoschicht speziell auf der Al (M1)-Oberfläche zu bilden, wobei die Glassubstratoberfläche jedoch ohne SAM blieb. Anschließend wurden die Substrate mit IPA gespült, mit Stickstoffgas getrocknet und 10 Minuten lang bei 80 °C getempert, um alle physisorbierten ODPA-Moleküle und überschüssigen Lösungsmittel zu entfernen. Schließlich wurde die Platin (Pt)-Elektrode (95 nm) mit einer 5 nm dicken Titan (Ti)-Unterschicht zur Förderung der Haftung auf dem Glassubstrat durch Elektronenstrahlverdampfung abgeschieden. Aufgrund der schlechten Haftung und Eigenspannung, die durch Ti-Pt (M2)-Filme auf SAM/Al-Oberflächen verursacht wird, kommt es zu einer selektiven Entfernung, die als Selbstablösung oder Selbstformung des Ti-Pt (M2)-Metalls bekannt ist. Ein zweiter Photolithographie- und Nassätzschritt wurde durchgeführt, um jede Diode durch Strukturieren der globalen Al-Elektrode (M1) zu isolieren. Um die ODPA-SAM von M1 sowie jeglichen verbleibenden Fotolack zu entfernen, wurde eine 15-minütige UV-Ozon-Behandlung durchgeführt, um schließlich die leeren Nanogap-Elektroden mit einer Lückengröße von typischerweise <10 nm freizulegen.

Zunächst wurden Indium(III)-nitrathydrat (99,999 % Reinheit von Sigma-Aldrich), Galliumnitrat(III)-hydrat (99,999 % Reinheit von Sigma-Aldrich) und Zinknitrathexahydrat (erworben von Fisher Chemicals) in einer Konzentration von 0,1 M hergestellt Sie lösten sie getrennt in 2-Methoxyethanol als Lösungsmittel und rührten die Lösungen über Nacht bei 900 U/min. Zweitens wurde eine IGZO-Lösung hergestellt, indem die obigen Lösungen in einem Volumenverhältnis von 5:1:3 (In:Ga:Zn) gemischt und erneut über Nacht bei 900 U/min gerührt wurden. Schließlich wurde die resultierende Lösung mit einem 0,2-μm-PTFE-Spritzenfilter filtriert, gefolgt von der Filmabscheidung durch Schleuderbeschichtung bei 3000 U/min für 30 Sekunden über Nanogap-Geräten in einer mit Stickstoff gefüllten Handschuhbox und anschließendem Trocknen bei 130 °C für 10 Minuten. Das Glühen der Blitzlampe wurde mit einem Novacentrix Pulse Forge 1300 durchgeführt. Die Spannung an der Blitzlampe wurde bei 600 V gehalten, während die Impulsdauer zwischen 500 µs und 1250 µs variiert wurde und die Zündrate konstant bei 1,2 Hz gehalten wurde. Die Pulsenergie wurde für jede Bedingung von 4,5 J/cm2 bis 6 J/cm2 variiert und die Pulse wurden 20 Mal wiederholt. Die optimale Diodenleistung wurde bei 600 V, 1,2 Hz Zündrate, 750 µs Pulslänge und 5,5 J/cm2 Energiedichte erreicht.

Die Draufsichtbilder des Rasterelektronenmikroskops (REM) des Al/Ti-Pt-Nanospalts wurden mit einem Helios G4 UX-Mikroskop aufgenommen, das mit einer Feldemissionselektronenquelle bei einer Betriebsspannung von 5 kV ausgestattet war. Für Querschnitts-TEM-Bilder wurde zunächst eine dünne Lamelle mit dem fokussierten Ionenstrahl (FIB) in einem Rasterelektronenmikroskop (Helios 400 s, FEI) präpariert, das mit einem Nanomanipulator (Omniprobe, AutoProbe300) ausgestattet war. Die Oberfläche der Probe wurde durch die aufeinanderfolgenden Schichten aus Kohlenstoff und Platin geschützt, die unter Elektronen- und Ionenstrahlen abgeschieden wurden. Der Großteil der Probe wurde mit einem Ga-Ionenstrahl gemahlen, um eine Tiefe von ca. 30 cm zu erreichen. 8–10 μm. Mit dem FIB wurde ein Unterschnitt vorgenommen und die Lamelle mit Hilfe eines Nanomanipulators aus der Masse herausgelöst. Die Lamelle wurde an einem Kupfer-TEM-Gitter befestigt und mit FIB bei 30 kV verdünnt, wobei der Strom sukzessive im Bereich von 2,8 nA bis 93 pA reduziert wurde. Die Lamelle wurde mit dem FIB bei niedrigen Spannungen (5 und 2 kV) poliert, um mögliche Verunreinigungen zu entfernen. Anschließend wurden die Querschnittsbilder mit dem TEM (Titan 80–300, FEI, ausgestattet mit einem Elektronenmonochromator und Gatan Imaging Filter, GIF Quantum 966) bei einer Betriebsspannung von 300 kV aufgenommen. Die Bilder der Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) wurden im Raster-TEM-Modus (STEM) namens Spectrum Imaging (SI) aufgenommen.

Strom-Spannungs-Charakterisierungen (I–V) der Dioden wurden in einer mit Stickstoff gefüllten Handschuhbox unter Verwendung der Präzisions-Quellen-/Messeinheit Keysight B2912A durchgeführt. Die temperaturabhängige IV-Messung wurde in einer kryogenen Sondenstation (Lake Shore Cryotronics Inc.) in Kombination mit einem Keysight B1500A Halbleiterbauelementanalysator durchgeführt. Die Kapazitätsmessungen wurden mit einem Impedanz-/Verstärkungsphasenanalysator Solartron SI 1260 bei Raumtemperatur in einer mit Stickstoff gefüllten Handschuhbox aufgezeichnet. Messungen des Hochfrequenzstreuparameters (S11) wurden (in Luft) mit einem Agilent PNA N5225A bei 10 MHz – 50 GHz durchgeführt. Cascade Infinity GSG-Sonden (ACP-40) mit einem Abstand von 500 µm wurden nach einer gültigen Kurzschluss-, Leerlauf- und Lastkalibrierung (SOL) auf einem Impedanzstandardsubstrat (ISS) von 106–682 verwendet. Die Gleichrichtermessungen wurden in einer vakuumdichten Kammer (1 × 10–5 Torr) durchgeführt, die über die GSG Picoprobes (von GGB Industries) mit einem Bias-T-Stück (10 MHz bis 18 GHz) verbunden war. Die Ausgangsspannung wurde über einen Lastwiderstand RL = 10 MΩ gemessen, der mit dem Keysight 34465 A Digital Multi Meter (DMM) verbunden war.

Optothermische Simulationen wurden mit der COMSOL-Software durchgeführt, um das tatsächliche Temperaturprofil auf den Elektrodenoberflächen und an den Kanten der Elektroden (wo der Nanospalt vorhanden ist) zu extrahieren. Die optischen Eigenschaften von Al, Ti, Pt und Glas werden der Sopra-Datenbank entnommen. Als Randbedingungen gelten konvektive Kühlung von der Rückseite und Strahlungskühlung von oben. Das Verhältnis zwischen Außen- und Innenelektrode wird als \({d}_{2}/{d}_{1}=2,5\) (für 300-µm-Diode) betrachtet, die Nanospaltlänge\(l=10{{{{ {\rm{nm}}}}}}\), Blitzlichtleistung \(=5,5{{{{\rm{J}}}}}}/{{{{{\rm{c}}}} }}{{{{{{\rm{m}}}}}}}^{2}\) Fluenz (\({f}_{A}=1,74{{{{\rm{J}}} }}}/{{{{{\rm{c}}}}}}{{{{{\rm{m}}}}}}}^{2}\) absorbiert) und einer Pulsdauer von \(\tau =750{{{{{\rm{\mu s}}}}}}\) wurden als die besten optimierten Bedingungen für die Vorläuferumwandlung angesehen.

Elektromagnetische Simulationen von Dioden wurden mit der ANSYS High-Frequency Simulation Software (HFSS) durchgeführt. Es werden vier verschiedene Dimensionen der Dioden simuliert. Zunächst wird ein Borofloat-Glassubstrat mit den Abmessungen 3 mm × 3 mm × 1,1 mm gezeichnet und dem Substrat frequenzabhängige elektrische Eigenschaften des Glases zugeordnet, die zuvor charakterisiert wurden. Anschließend wird die äußere kreisförmige Elektrode aus Al (M1) mit einem Durchmesser von 1300 µm erstellt, die als Masseebene dient. Der Unterschied zwischen den vier Ausführungen besteht im Durchmesser der inneren kreisförmigen Elektrode aus Ti-Pt (M2, Ø = 100, 300, 600 und 900 µm). Für Al und Pt werden die Massenmetalleigenschaften aus der HFSS-Bibliothek ausgewählt. Der Abstand zwischen den Elektroden beträgt 10 nm. Die Einleitung des HF-Eingangssignals zu den Dioden erfolgte von oben und ahmte die GSG-Sonde mit einem Abstand von 250 µm genau nach. Nach der Simulation wird die Stärke der Ströme auf den Elektroden aufgetragen und für genaue Vergleiche werden ein identischer Farbcode und ein identischer Bereich ausgewählt.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Dang, S., Amin, O., Shihada, B. & Alouini, M.-S. Was soll 6G sein? Nat. Elektron. 3, 20–29 (2020).

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Diese Veröffentlichung basiert auf Arbeiten, die vom Office of Sponsored Research (OSR) der King Abdullah University of Science and Technology (KAUST) unter der Preisnummer: OSR-2018-CARF/CCF-3079 und der Preisnummer: OSR-2020-CRG9–4347 unterstützt werden . TDA und KL danken Ivan Gromicho, wissenschaftlicher Illustrator, Forschungskommunikations- und Publikationsdienste, Büro des Vizepräsidenten für Forschung, King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), für die Illustration.

Department of Physical Science and Engineering, KAUST Solar Center (KSC), King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Thuwal, 23955-6900, Saudi-Arabien

Kalaivanan Loganathan, Hendrik Faber, Emre Yengel, Akmaral Seitkhan, Emre Yarali, Begimai Adilbekova, Afnan AlBatati, Yuanbao Lin, Zainab Felemban und Thomas D. Anthopoulos.

Abteilung für Computer-, Elektro- und Mathematikwissenschaften und -technik, King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Thuwal, 23955-6900, Saudi-Arabien

Azamat Bakytbekov, Shuai Yang, Weiwei Li und Atif Shamim

Elektronik und Informatik, University of Southampton, Southampton, SO171BJ, Großbritannien

Dimitra G. Georgiadou

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Universität Ioannina, Ioannina, 45110, Griechenland

Eleftherios Lidorikis

Universitätsforschungszentrum von Ioannina (URCI), Institut für Materialwissenschaft und Informatik, 45110, Ioannina, Griechenland

Eleftherios Lidorikis

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TDA und KL stellten das Projekt vor. TDA, HF, E.Ye. und DG leiteten und überwachten das Projekt. KL und ZF stellten Nanogap-Geräte im Wafermaßstab her und führten elektrische Messungen durch. KL analysierte die Ergebnisse der elektrischen Messung. KL, HF und E.Ye. führte die CV- und temperaturabhängigen IV-Messungen durch. KL und HF analysierten die CV- und temperaturabhängigen IV-Daten. KL und E.Ya. führte die Blitzlicht-Glühexperimente durch und optimierte sie. EL führte die optothermischen Simulationen durch. KL, A.Se., BA und AA führten elektronenmikroskopische Messungen durch. Asche. SY, WL und AB richten die Hochfrequenzmessungen ein. KL, HF, SY, WL und E.Ye. analysierte die Ergebnisse der Ein-Port-Hochfrequenzmessung. KL, HF, AB und E.Ye. Spannungsausgangsmessungen durchgeführt und analysiert. KL und AB führten HFSS-Simulationen durch. YL und KL skizzierten und zeichneten die Schaltpläne. KL, schrieb den ersten Entwurf des Manuskripts. LD führte die optothermischen Simulationen und relevanten Analysen durch. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und trugen zur endgültigen Fassung des Manuskripts bei.

Korrespondenz mit Thomas D. Anthopoulos.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Jimin Maeng und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht durch gesetzliche Vorschriften zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Loganathan, K., Faber, H., Yengel, E. et al. Schnelle und skalierbare Herstellung von Gigahertz-Nanogap-Dioden. Nat Commun 13, 3260 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30876-6

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Eingegangen: 08. November 2021

Angenommen: 17. Mai 2022

Veröffentlicht: 07. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30876-6

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